토륨의 성장과 특성

Scientific Reports 13권, 기사 번호: 3897(2023) 이 기사 인용

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측정항목 세부정보

우리는 VUV 레이저 접근이 가능한 첫 번째 핵 여기 상태에 대한 조사를 위해 \(^{232}\)Th:CaF\(_2\) 및 \(^{229}\)Th:CaF\(_2\) 단결정을 성장시켰습니다. 고체 핵시계를 만드는 것을 목표로 합니다. \(^{229}\)Th의 극심한 희소성(및 방사능)에도 불구하고 높은 도핑 농도에 도달하기 위해 우리는 확립된 상업적 또는 과학적 성장 프로세스에 비해 결정 부피를 100배로 줄였습니다. 우리는 공동 침전된 CaF\(_2\):ThF\(_4\):PbF\(_2\) 분말로 채워진 2mm 드릴 포켓이 있는 3.2mm 직경의 종자 단결정에 수직 구배 동결 방법을 사용합니다. 단결정을 성장시키는 것. \(4\cdot 10^{19}\) cm\(^{-3}\)의 농도는 \(^{232}\)Th로 양호한(> 10%) VUV 투과율로 실현되었습니다. 그러나 \(^{229}\)Th의 고유 방사능은 성장 중 무선 유도 해리를 유발하고 응고 후 방사선 손상을 유발합니다. 둘 다 VUV 투과율을 저하시켜 현재 \(^{229}\)Th 농도를 \(<5\times 10^{17}\) cm\(^{-3}\)로 제한합니다.

방사성 동위원소 토륨-229는 첫 번째 여기 상태가 오래 지속되고 에너지가 매우 낮은 독특한 핵 구조를 가지고 있습니다. 핵 여기 상태의 일반적인 keV-MeV 범위 대신 전자 볼트(eV)가 거의 없습니다1. 이 이성질체 상태(\(^{229m}\)Th)의 복사 수명은 원자핵의 경우 1000s2를 초과할 것으로 예상됩니다. 전자 껍질 전이 범위의 낮은 에너지로 인해 핵과 화학적 환경 간의 상호 작용이 예상됩니다3,4,5,6,7. 핵과 주변 화학물질의 상호작용을 연구하는 것은 독특한 연구 기회를 제공합니다. \(^{229}\)Th 이성질체는 응용 분야에 대한 많은 아이디어를 불러일으켰으며8 대부분은 핵 레이저 분광학을 기반으로 합니다. 우리의 주요 관심은 \(^{229}\)Th를 도펀트9로 포함하는 진공 자외선(VUV) 투명 단결정의 광학 핵 분광학을 수행하는 것입니다.

이 핵 이성질체 상태의 에너지는 최근 두 가지 독립적인 방법10,11에 의해 간접적으로 측정되어 \(8.15\pm 0.45\) eV(평균)입니다. 이는 VUV 범위에 있으므로 공기에 흡수되는 \(152\pm 8\) nm의 파장에 해당합니다. 이성질체 에너지의 측정은 각각 내부 변환(IC)과 핵으로부터의 감마 방출 붕괴 경로에 의존했습니다. IC는 일반적인 핵 붕괴 과정으로, 여기된 핵의 에너지가 붕괴 에너지가 결합 에너지를 초과하면 방출되는 껍질 전자로 전달됩니다. IC 붕괴 채널은 복사 붕괴에 비해 수명이 크게 다를 수 있습니다. \(7(1)\,\upmu\)s의 IC 수명은 금속 표면의 중성 \(^{229m}\)Th에 대해 측정되었습니다12.

\(^{229}\)Th 시스템의 많은 가능성을 활용하려면 내부 변환 및 기타 비방사성 붕괴 채널을 억제해야 합니다. 고체 상태 접근법의 경우 이성질체 여기 에너지를 초과하려면 \(^{229}\)Th 도핑된 결정 물질의 밴드갭이 필요합니다. Hehlenet al. 불소 결정의 관련성을 지적하면서 어떤 큰 밴드갭 재료가 적합한지 분류했습니다. 상업적으로 재배된 \(^{232}\)Th 함유 결정의 여기 및 형광은14(Th:NaYF, Th:YLF, Th:LiCAF, Na\(_2\)ThF\(_6\), Th: LiSAF)는 VUV 조사로 인한 배경 및 광학적 투명성을 조사합니다.

우리 연구실의 접근 방식은 11.8 eV 직접 밴드갭을 갖는 CaF\(_2\) 결정을 사용하는 것입니다15. 그러나 이 물질의 차단은 9.8eV 이상의 에너지 또는 126nm 미만의 파장을 갖는 광자의 VUV 투과를 감소시키는 11.2eV16의 넓은 간접 여기자 결합 상태에 의해 지배됩니다. 이러한 여기자 상태는 8.15eV 이성질체 에너지보다 에너지가 높으므로 비방사성 탈여기가 방지되어야 합니다.